第一作者：江吉周

通讯作者：王海涛

通讯地址：武汉工程大学，新型催化材料湖北省工程研究中心

本文亮点

本研究基于水蒸汽对FeS2的热处理，开发了一种提高硫化铁矿物Fenton活性的新策略，研究发现经水蒸汽热处理后的FeS2 (Heat-FeS2)对甲草胺 (ACL) 的非均相Fenton活性比由水热反应制备的母体FeS2 (Fresh-FeS2)更高。Heat-FeS2 的Fenton活性大幅增强主要可归因于含量增加的高活性表面Fe2+/Fe3+组份、较高的Fe2+浸出量和最佳的反应pH条件。

研究背景

甲草胺(ACL)具有长期残留性、高毒性和生物蓄积性，不仅造成环境污染，而且威胁生命健康。因此从环境保护的角度出发，寻找和设计一种更绿色、更有效、更低成本的甲草胺降解方法是很有必要的。硫化铁(FeS2)是一种既有氧化性质又有还原性质的铁基材料，具有典型的立方结构，类似氯化钠晶体，其生成活性氧和降解各种有机污染物的类Fenton活性已被广泛研究。然而，由于表面含铁活性位点的暴露有限，它们的类Fenton活性通常不高。因此，探索简便高效且能显著提升FeS2类Fenton反应活性的新策略至关重要。

核心内容

1. 水蒸汽浴后FeS2表面活性组分的生成与转化机制研究

扫描电镜，透射电镜，X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱等一系列表征结果表明，热处理可显著促进FeS2晶格Fe2+向表面活性Fe2+的转化，同时增强表面SO42?的生成，从而形成高酸性表面。此外，热处理后Fresh-FeS2 表面Fe2+在表面总铁中的百分比从13%提高到了Heat-FeS2的29%，而且Heat-FeS2的Fe2+浸出量也远高于Fresh-FeS2的Fe2+浸出量。

2. 水蒸汽浴后FeS2对ACL的非均相Fenton降解活性研究

研究发现经水蒸汽热处理后的FeS2 (Heat-FeS2)对ACL的非均相Fenton活性比由水热反应制备的母体FeS2 (Fresh-FeS2 )更高。在初始pH为6.3时，Heat-FeS2 -Fenton体系对ACL的降解速率为0.48 min?1，约为Fresh-FeS2 -Fentton体系的23倍。电子自旋共振分析和苯甲酸探针实验证实，与Fresh-FeS2 -Fenton体系相比，在Heat-FeS2 -Fenton体系中产生更多的羟基自由基(?OH)和超氧自由基(?O 2? )。此外，为进一步阐明Heat-FeS2材料ACL降解活性增强的机理，本研究还通过XPS技术监测类Fenton反应前后Heat-FeS2表面Fe和S物种的变化关系。结果表明，H2O2反应后，Fresh-FeS2和Heat-FeS2中Fe2+和Fe3+的表面含量显著增加，S22?物种的表面浓度则相对下降，证实S22?物种在Fe3+还原为Fe2+循环中的关键作用。

结论与展望

本研究以黄铁矿(FeS2)为研究对象，基于水蒸汽对FeS2的热处理，开发了一种提高硫化铁矿物Fenton活性的新策略。结果表明，经水蒸气浴后所得Heat-FeS2-Fenton体系对ACL的降解速率为0.48 min ?1 ，约为Fresh-FeS2 -Fentton体系的23倍。Heat-FeS2的Fenton活性大幅增强主要可归因于水蒸气浴后含量增加的高活性表面Fe2+/Fe3+组份和较高的Fe2+浸出量。重要的是，本研究不仅加深了对FeS2氧化转化、腐蚀及其对天然环境中有毒有机物转化与降解的认识，而且还提供了一种基于硫化铁矿物的高效Fenton氧化方法。

第一作者简介

江吉周

武汉工程大学特聘教授，新型催化材料湖北省工程研究中心常务副主任。兼任SCI收录期刊Carbon Letters副主编、Acta Physico-Chimica Sinica青年编委、EcoEnergy首届青年编委、北大中文核心期刊《石油炼制与化工》首届青年编委、湖北省“楚天学者计划”入选者、湖北省/江西省科学技术厅科技专家库高端专家、湖北省首批中小微企业“科技副总”入选者。近年来一直致力于新型二维碳基材料的制备及其光/电催化。现已主持国家自然科学基金项目、湖北省重点研发计划项目、湖北省自然科学基金项目、中国博士后科学基金面上项目等多项科研项目，取得了一些创新性的研究成果；在Chemical Society Reviews (2篇正封面论文)、Advanced Functional Materials、Applied Catalysis B: Environmental、Carbon、Nano Research、Journal of Materials Science & Technology、Small、Acta Physico-Chimica Sinica等国内外权威学术期刊上发表了150多篇论文；获中国石油和化学工业联合会科技进步奖二等奖1项，湖北省自然科学奖叁等奖1项；科研成果被中国自然资源报(中央级)、今日头条、研招网等多家主流媒体报道。

通讯作者简介

王海涛

武汉工程大学校聘副教授，硕士生导师，国际SCI收录期刊Carbon Letters副主编，《石油化工高等学校学报》青年编委，湖北省第三批中小微企业“科技副总”入选者，“新型催化材料湖北省工程研究中心”分管副主任。近年来主要从事新型二维纳米材料的设计、制备及其在光/电催化裂解水制氢、燃料电池/金属空气电池正极氧电催化、电化学传感、超级电容器等领域中的应用研究。先后主持参与工业和信息化部重大项目、国家自然科学基金、湖北省自然科学基金等多项科研项目。迄今为止，累计发表SCI收录论文47篇，总被引2100余次，h因子26(Google Scholar)，其中以第一/通讯作者身份在Advanced Functional Materials、Small、Journal of Materials Science & Technology、Acta Physico-Chimica Sinica、Journal of Materials Chemistry A、Green Chemistry等国内外权威期刊发表SCI学术论文27篇，先后6篇入选ESI高被引或热点论文；授权国家发明专利6项；指导本科生获全国大学生生命科学竞赛(创新创业类)全国一等奖1项。

转自：“蔻享学术”微信公众号

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