反铁磁存储材料没有或只有很小的宏观磁矩和弥散场，相比于铁磁存储材料具有更快的反应速度（THz）和更高的存储密度，因而有望实现新一代磁存储。然而反铁磁也由于没有宏观磁矩，使得其信号读写更为困难。

现代凝聚态理论的发展指出，某些反铁磁体中非共线的自旋结构（如磁多极矩）与自旋轨道耦合可以导致材料中的时间反演对称性破缺，实现非零的Berry曲率，进而实现反常霍尔效应。这将极大的方便反铁磁存储材料的电信号信息读取。这种非共线反铁磁的反常霍尔效应已经在一系列材料中被证实，如Mn3Sn、烧绿石结构的Nd2Ir2O7等。

进一步的磁空间群分析指出，在某些共线的反铁磁体中当两个反平行的位点之间存在空间上非对称的原子占位时，也可以实现时间反演对称性破缺(如图1a,b)，如果进一步考虑材料的旋转对称性，在某些磁空间群下就可以允许反常霍尔效应的存在。这其中典型的代表就是金红石结构的RuO2(如图1c)。然而基态的RuO2奈尔矢量(Néel vector, L =m1 - m2)指向[001]晶轴，其旋转对称性导致反常霍尔矢量被禁止(σHall = 0)。

近日，日本理化所的博士后研究员王猛（Meng Wang）与Fumitaka Kagawa教授及合作者发现通过适当的Cr掺杂，由于Ru4+/Cr4+ 轨道能级差带来的电荷转移，可以在保持共线反铁磁的条件下调控其费米能级，进而调控奈尔矢量的基态取向(如图1d,e)。

结合磁化强度各向异性的测量，研究发现在Ru0.8Cr0.2O2薄膜中奈尔矢量被调控到[110]晶轴，该取向具有更低的旋转对称性，使得有限的反常霍尔矢量被允许。进一步的，通过电输运测量证实了在零磁场下自发的反常霍尔电导(图1f)。其中共线反铁磁结构诱导的反常霍尔电导达到3 S/cm，较近期报道的MnTe共线反铁磁半导体中的霍尔电导数值高一个数量级。该工作指出了通过适度掺杂调控共线反铁磁对称性进而实现零磁场下的反常霍尔效应，设计思路有望推广到更多反铁磁体系，进一步开发共线反铁磁的存储器件。

图1. (a,b)时间反演对称性保持(a)和破缺(b)的两种一维共线反铁磁结构示意图。橙色原子具有反平行的自旋排列，中间由一个非磁的灰色原子连接。(c)金红石RuO2共线反铁磁示意图，及奈尔矢量（L）和对应的霍尔矢量（σHall）。(d)Ru4+ 和Cr4+轨道能级差诱导的电荷转移与费米面调控。(e)理论计算的奈尔矢量各向异性能随费米能级的演化。(f)实验观测到的Ru0.8Cr0.2O2反铁磁薄膜中磁化强度(M)与反常霍尔电导(σxy)随磁场的翻转。σxyM和σxyAF分别对应于磁场诱导的宏观磁矩和共线反铁磁结构对反常霍尔电导的贡献。

该成果近期发表在Nature Communications杂志，通讯作者为日本理化所(RIKEN)的王猛博士与Fumitaka Kagawa教授。东京大学的Katsuhiro Tanaka博士和Ryotaro Arita教授提供了理论计算，清华大学于浦教授课题组、南方科技大学邓可研究员提供了X射线吸收谱的测量等。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-023-43962-0

转自：“知社学术圈”微信公众号

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