双碳背景下，我国推进能源革命，加快建设清洁低碳、安全高效的新能源体系，非化石能源的占比提高到20%左右。电极化储能电容器由于其超快的充放电速率、高功率密度和电荷存储能力，在新型电力系统、新能源汽车与脉冲功率装备中有着重要的应用。然而，高温与高电场的工况加剧了来自电极的热电子发射，导致电容器介电聚合物内的漏电流显著增加。这种现象最终导致放电能量密度和充放电效率的降低。因此，开发具有卓越高温储能性能与稳定性的电容器介电聚合物薄膜材料成为了新能源、电气工程与材料科学工程等领域的研究热点。

近日，劳伦斯伯克利国家实验室刘毅（Yi Liu）团队、西安交通大学彭宗仁教授与刘鹏教授团队、南密西西比大学顾晓丹（Xiaodan Gu）教授团队开展合作，利用共价有机框架（COFs）的界面工程开发聚合物电介质复合材料，用以解决在实现高温储能电容器应用中的这些挑战。该项工作中通过缩合反应成功将COF薄层生长在ZrO2 纳米粒子表面以制备有机-无机杂化核壳结构纳米颗粒，并利用它来掺杂制备聚醚酰亚胺基复合材料薄膜。这种设计利用COF更大的电子亲和能在聚合物/COF界面构建能量陷阱，可以有效地捕获自由电荷并限制电导电流。同时，宽禁带ZrO2可以引入能量壁垒，阻碍电荷注入和迁移。通过能级调控与界面工程，聚合物电介质复合材料泄漏电流和能量损得以显著降低，150 ℃下可在90%充放电效率时实现6.21 J/cm3的放电能量密度，并能达到7.43 J/cm3的最大放电能量密度。该工作以“Interfacial Engineering Using Covalent Organic Frameworks in Polymer Composites for High-Temperature Electrostatic Energy Storage” 为题发表于国际期刊《Advanced Functional Materials》上，西安交通大学与劳伦斯伯克利国家实验室联合培养博士研究生谢宗良、加州大学伯克利分校本科生Khoi Le、劳伦斯伯克利国家实验室博士后李禾为共同一作，劳伦斯伯克利国家实验室高级研究员刘毅（Yi Liu）为通讯作者。

▲图1 能带结构调控与界面工程示意。

▲图2 聚合物复合材料电学性能测试。

▲图3 材料储能特性测试。

▲图4 材料稳定性与疲劳测试。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202314910

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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