以下文章来源于中国科学杂志社 ，作者《国家科学评论》

近年来，我们见证了锂离子电池的风光无限，但也看到安全事故频发——蓦然回首，高安全性或许是所有电池体系的先决条件。而原料资源储量、成本效益，以及回收性又直接决定其可否大规模应用。硫基水系电池（SABs）具有本征安全、低成本和高容量等优势，是极具潜力的新型安全电池技术（赵东元/晁栋梁团队JACS：硫在水中的化学/电化学行为）。然而，由于单质硫内在的热力学不稳定和动力学缓慢等问题，实现SABs的高可逆性/循环稳定性依旧充满着挑战。

针对上述问题，复旦大学赵东元/晁栋梁团队将合成的高活性介晶NiS2（M-NiS2）作为中间媒介，激活了硫氧化反应过程（SOR效率>96%），设计/实现了高可逆的6e?固固转化型硫基水系反应路径。相关成果发表于《国家科学评论》（National Science Review, NSR），文章第一作者为复旦大学硕士生杨舟栋，共同通讯作者为赵东元教授和晁栋梁教授。

合成与表征

如下图所示，研究者通过一步溶剂热法合成了具有介晶结构的NiS2纳米球（M-NiS2），其介晶结构可改善电解质渗透、硫氧化/还原反应，并调控电化学动力学。

介晶NiS2（M-NiS2）的合成和结构表征

进一步的电化学测试结果表明，得益于SOR反应的激活，M-NiS2电极具有高的可逆容量（1258 mAh g?1）、超快的反应动力学（932 mAh g?1@12 A g?1）和长循环稳定性（2000次循环@20 A g?1）。

机制分析

研究者结合原位和非原位分析测试技术，清晰地揭示了可逆的硫氧化/还原反应机理（S ? NiS2 ? NiS + Cu2S）。并且从动力学和热力学角度研究了电极在充电过程中的SOR历程以进一步阐述M-NiS2高SOR效率（>96%）的深层次原因。结果表明，通过具有介晶结构的M-NiS2的媒介作用，使得硫的氧化/还原具有较高的整体反应动力学，其在实现高SOR效率中起到了关键性的作用。

介晶NiS2（M-NiS2）的SOR分析

器件验证

最后，作为概念性验证，研究者组装了M-NiS2||Zn全电池，其在1 A g?1的电流密度下具有高的输出电压（~1.60 V），较低的极化电压（~0.13 V）和高能量密度（~432.9 Wh kg?1基于正负极质量），且该电池具有较好的倍率和循环稳定性。

小结

该工作首次指出了SOR效率是实现高性能SABs的关键所在，并基于此将具有高反应活性的介晶M-NiS2作为重要的硫中间媒介成功实现了高可逆且稳定的SOR过程。此外，本文的SOR激活策略将会促进当前SABs研究的进一步发展，并可能为低成本、高性能的水系电池体系的开发提供新的研究思路。

硫氧化反应历程ToC示意图

该工作得到了审稿人的高度评价：“总的来说，这是一个很好的工作，提出了电化学转化反应的新概念，并展示了突出的电化学性能结果”、“该工作是对这一领域的重要补充”。

转自：“知社学术圈”微信公众号

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