新型高温超导相一直是超导领域的研究焦点和目标。目前实验上已经获得了几种具有高温超导性的氢化物，但是实验制备Tc>200K的高温超导材料仍然极具挑战性。亚稳相通常具有优越的性质，新型亚稳相的发现是物理和材料科学领域获得创新性成果的重要途径。在超导研究领域中，亚稳相是提高Tc或降低稳定压力的重要候选体系。以高压原位实验技术为核心，截获超导性质优异的亚稳富氢化合物是目前存在的关键科学问题。

近日，宁波大学崔田教授和吉林大学黄晓丽教授等人，在高压超导富氢化合物研究方面取得突破性进展。研究成果以“High-temperature superconductivity up to 223 K in the Al stabilized metastable hexagonal lanthanum superhydride”为题，于近期发表在National Science Review杂志上。

课题组在通过引入适当含量的Al，成功将理论预测在420GPa以上才能稳定的P63/mmc-LaH10稳定至146 GPa，其超导转变温度最高可达223 K，这是通过适当元素掺杂方法获得具有优异超导性的亚稳相的一次成功尝试。此项工作对三元及多元超导富氢化合物的研究有着重要的参考意义，同时为获得具有优异超导性质的亚稳态高温超导氢化物提供了一种新策略。

图一：原位高压电学测量实验图。(a) 四探针超导电阻测量装置图， (b)激光加热前后，#1和#2的样品腔照片，(c)不同压力下，La-Al-H样品的电阻随温度的变化关系。

课题组为了研究La-Al-H体系在高压下的潜在超导性，通过磁控溅射沉积制备了一系列La–Al合金，并开展了针对La-Al-H体系的超导电性实验研究。在对初始La-Al合金比例为0.8:0.2的样品的原位高压电学测量中发现了两个超导相，高Tc相为~178 K，低Tc相则为~55 K。此外，在cell#1内，通过在选定的温度范围内测量作为外部磁场μ0Hc函数的等温电阻，进一步验证了这两个超导相的存在。在高达32 T的强磁场下，给出了La-Al-H样品的上临界磁场[Hc2(0)]的测量结果。通过WHH模型拟合发现高Tc (低Tc )相的上临界磁场高达 223 T (68 T)。高Tc相的临界磁场远高于目前实验上已经合成的其他高温超导体的临界磁场。

图二： La-Al-H样品在不同温度下电阻随磁场的变化关系。在146 GPa时，(a) 高Tc相和(b) 低Tc相在不同温度下的电阻随磁场的变化关系，(c)利用WHH方程，GL方程和线性拟合得到的#1样品的上临界磁场。

高压下原位同步辐射XRD测量帮助我们确定了两个超导相的晶体结构分别是：P63/mmc-(La, Al)H10和I4/mmm-(La, Al)H4。有趣的是，在立方结构富氢化合物家族之外，这种具有六方对称性的新型镧超氢化物的Tc也超过了200 K。另外，与二元LaH10相比，P63/mmc-(La, Al)H10体积有微小的增大，表明Al原子可能填充到La-H晶格的间隙中，而不是形成传统的三元合金超氢化物。

图三：La-Al-H样品的高压XRD实验研究。(a) 156 GPa时，#2样品XRD的Le Bail精修结果，(b)146GPa，#1样品XRD的Le Bail精修结果，(c)La-Al-H体系的晶体结构示意图。绿色、红色和蓝色球分别代表La、H和Al原子，(d)La-Al-H样品体积随压力的变化关系。其中实心圆点为实验所得数据。插图是#2样品的数据的部分放大视图。

进一步分析两个超导相的Tc随压力的变化趋势。实验结果显示：随着压力的增加，P63/mmc-(La, Al)H10的Tc首先增加，在164 GPa时Tc达到最大值223 K，之后随着压力的继续增加Tc几乎不变。此外，(La, Al)H10和LaH10之间的不同趋势进一步证实了Al原子的引入确实会影响Tc。对于I4/mmm-(La, Al)H4，它的Tc随着压力的增加而非常缓慢的下降。在#3样品和#4样品中，I4/mmm-(La, Al)H4的Tc有约10 K的微小差异，推测可能是由于不同的合成条件和Al引入水平引起的。

图四：三元La-Al-H体系和二元La-H体系的Tc的压力依赖性。#1、#2、#7样品的初始La-Al合金的比例为La0.8∶Al0.2，而在#3、#4样品中，其比例为La0.9∶Al0.1。实心符号表示这项工作的数据。

该研究成果的第一作者为吉林大学陈诉博士和合肥国家强磁中心的钱英才硕士，通讯作者为宁波大学崔田教授与吉林大学黄晓丽教授。该工作得到了国家重点研发计划青年科学家项目、国家自然基金委项目、上海光源同步辐射BL15U1线站及合肥强磁中心的大力支持。

论文链接：

https://doi.org/10.1093/nsr/nwad107

转自：“知社学术圈”微信公众号

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