▲第一作者：Michael Dapolito

通讯作者：Mengkun Liu、Xu Du、D. N. Basov

通讯单位：美国斯顿布鲁克大学、美国哥伦比亚大学、布鲁克海文国家实验室

论文doi：

https://doi.org/10.1038/s41565-023-01488-y

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背景介绍

磁场能够对量子材料中电子的运动产生深刻的影响。强磁场作用下的二维电子系统有望表现出量子化的霍尔电导率、手性边缘电流以及被称为磁等离激元和磁激子的独特集体模式。在电中性样品中产生这些传播的集体模式，并在其本征纳米长度尺度上成像，迄今为止在实验上难以实现。

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本文亮点

1.本工作将传播的磁激子极化激元在其本征长度尺度上可视化，并报告了它们在近电荷中性石墨烯中的磁场可调色散。这些集体模式及其相关的纳米电光响应的成像，使本工作能在样品边缘识别极化激元调制的光学和光热电效应。

2.本工作得益于低温近场光学显微技术的创新，该技术可以对二维材料在高达7?T的磁场下的近场响应进行纳米成像。

3.这种纳米磁光学方法使本工作能够通过利用强磁场来探索和操纵低载流子掺杂样品中的磁极化激元。

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图文解析

▲图1. 200?K下hBN封装石墨烯的磁场依赖的m-SNOM和近场光电流DiME测量

要点：

1、与传统的s-SNOM一样，m-SNOM中的关键元件是一个尖锐的金属化针尖，它将入射光集中到样品上，如图1a所示。受限光与样品相互作用，并被散射回远场。振荡尖端引起总散射振幅S的时间周期振荡。

2、利用在hBN-graphene-hBN异质结构两侧边缘制备的电极，本工作同时进行了扫描近场光电流显微镜和m-SNOM测量。这些测量的代表性图像如图1b和图1c所示。

3、为了考虑这些样本依赖修正，本工作将vF作为一个可调参数。如图1f所示，m-SNOM信号S2是用以σxx为输入的闪电棒模型计算的。图1e，f所示的结果表明，近场信号的磁场依赖性再现了源于回旋共振物理的场可调效应以及随之而来的集体模式。

▲图2. 近电荷中性石墨烯在场调谐0→1 LL跃迁区域的纳米红外图像

要点：

1、石墨烯的这些独特的集体模式可以直接成像为磁场B的函数，如图2a的m-SNOM图像所示。对于B≤4?T，hBN与石墨烯的对比度较小，说明光与石墨烯电子系统的耦合较弱。

2、利用相同的m-SNOM仪器对纳米光电流成像所提供的磁光效应互补信息，可以获得DiME信号的另一个视角。光电流的针尖诱导部分被三阶解调的光电流信号I3捕获(图2b)。

3、在较高场(B≥6?T)下，本工作观察到沿着石墨烯无接触边缘延伸的强光电流。当磁场从+B翻转到-B时，这种光电流反转了它的符号。本工作将这种边缘光电流归因于DiME增强的光能斯特效应。通过施加LL间共振光和非共振光，并比较产生的光电流信号，证实了光电流的DiME增强。对于非共振光(波长6.59?μm ,光子能量188?meV)，与图2b相比，光电流降低了一个数量级以上。

▲图3. DiMEs的磁场调谐

要点：

1、图2中的图像包含了丰富的关于磁场诱导的集体模式如何改变电荷中性石墨烯的真实空间光学和光电特性的见解。通过在石墨烯边界上放大，本工作可以分析激子条纹的行为，并研究集体模式的色散。

2、DiME色散与本工作的激光频率(图3a中蓝色虚线)相交处的动量q随着磁场的增加而减小，从而在更高的磁场下产生相应更大的λ。

3、如图3b所示，间隔为d=λ/2的条纹是由尖端发射的DiME极化激元波的干涉及其在样品边界上的反射引起的。当磁场B?5?T时条纹明显，条纹间距从±5?T时的~100?nm增加到±7?T时的~200?nm，这与本工作从图3a的DiME色散曲线中提取的λ的粗略估计一致。在光电流图像(图3c,d)中也存在类似条纹的特征。这是因为DiME电场强度的振荡调制了局部热能的耗散，进而导致近场光热电流的振荡。

4、在图3b-d中的图像顶部有一个水平取向的Au接触。虽然在该接触附近光电流增强，但本工作没有在该处观察到接触发射条纹。这可能是由于接触掺杂效应导致石墨烯在电极附近远离电荷中性而被掺杂。

▲图4. 磁场依赖的DiMEs色散

要点：

1、为了量化场依赖的DiME色散，本工作在扫描磁场从7到-7?T的过程中对石墨烯-hBN边界进行了线扫描。如图4a所示，条纹的起始发生在±5?T左右。干涉条纹(图4a中的虚线)的曲率表明在较高的磁场下有更长的波长(较低的q)。

2、本工作使用商业有限元求解器模拟了与图3a中相同参数值的DiME干涉条纹。图4b中的模拟结果定性地与图4a中的实验结果一致。这提供了清晰的证据，表明观察到的边缘条纹的变化源于场依赖的DiME色散。

3、值得注意的是，在1.1?T附近的s-SNOM信号也可以在图4a，b (双头红色箭头)中看到轻微的亮化。本工作将其归因于较弱的-1→2(-2→1) LL跃迁(图1d)。随着信噪比的提高，未来的实验可以探索这个以及其他更高阶的LL跃迁。此外，由于量子霍尔边缘态引起的LLs的弯曲，对DiME色散的潜在修改也可以进行研究，最好在较低的温度下进行。

4、通过将这些线切割的导数拟合到一个非对称的洛伦兹函数，背景可以被减去以显示容易的条纹，如图4c中所示。将拟合得到的λ估计值转换为波矢q=2π/λ，如图4d中圆点所示。DiME波长从5?T时的~240?nm单调增加到7?T时的~400?nm，这与图4d中的色图所表示的理论预测完全一致。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41565-023-01488-y

转自：“研之成理”微信公众号

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