聚合物太阳能电池（PSCs）因其轻质、低成本制造和机械柔性等特点，在可再生能源技术领域引起了巨大关注。通过高性能给体和受体材料的快速发展、添加剂的使用以及界面缓冲层的应用，结合高效的处理技术如逐层溶液处理方法，PSCs的最大可实现的能量转换效率（PCE）已经超过了19%。

其中，光生激子的分离和载流子的提取高度依赖于分子堆积的尺寸和体异质结中的微观相分离。形态控制策略如热退火、蒸汽退火、热基底铸造和添加剂调控等，已被证明是实现高PCE的有效且必要方法。但在器件加工过程中精确控制温度较难，这无疑减少了器件的可重复性和稳定性。相较之下，添加剂调控对于精确调整纳米形态结构显示出更大的潜力。

为此，本研究设计并引入了一种新型小分子1-氟-2-碘苯（OFIB），该分子在苯环的邻位上含有氟和碘原子。密度泛函理论、分子动力学模拟以及掠入射小角和广角X射线散射技术揭示了OFIB添加调整了活性层中受体分子的取向，从而增强了活性层中整体π-π堆积，器件PCE显著从16.34% 提高至18.38%。

图1. DFT计算OFIB与PM6和L8-BO之间的吸附能

OFIB与PM6和L8-BO展现出相近的吸附能，这种相似性是因为OFIB与给体或受体之间的相互作用主要是通过π-π堆积作用，因此吸附能的差异不大。而OFIB与给体和受体的相对平衡的吸附能特性，可以用来控制相分离尺寸和分子堆积。

图2. 经OFIB处理的混合薄膜分子动力学模拟

模拟与实验结果分析表明，虽然OFIB中氟原子的强电负性具有强偶极矩，但是OFIB与给体/受体材料之间优异的π-π相互作用使OFIB能够在溶剂蒸发过程中作为结晶核心，进而诱导结晶。

图3. 混合薄膜的飞秒瞬态吸收光谱

此外，我们还研究了混合薄膜中激子产生、电荷转移态和电荷分离状态的种群和动力学差异。OFIB处理改变了混合薄膜的光物理行为，显著延长了电荷转移状态的寿命（从0.598 ps到6.57 ps），并减少了激子产生的寿命（从6.31 ps到0.488 ps）。与控制薄膜相比，OFIB处理后的薄膜在初始激发状态下电荷转移状态的种群超过激子产生，且电荷分离状态寿命有所增加。

总结

我们的研究聚焦于一种结构简单的溶剂添加剂OFIB，得益于其碘原子与活性层中共轭框架之间的多电子共轭, OFIB与给体和受体材料的共轭框架之间建立了几乎相等强度的π-π相互作用, 经过OFIB优化的活性层在给体-受体界面显示出减少的激子损失，并将PCE从16.34% 提高到18.38%。这一结果阐明了溶剂添加剂在诱导聚合物太阳能电池（PSCs）活性层中给体和受体更好相分离中的关键作用，为实现增强的相分离和电荷转移性能奠定了基础，有助于进一步提高聚合物太阳能电池的光电转换效率。

该论文以题“Effect of 1-fluoro-2-iodobenzene solvent additive on the crystallization of donors and acceptors, and ultrafast carrier dynamics in polymer solar cells”发表在《Advanced Functional Materials》上。西安交通大学梁泽洲博士为本文第一作者，西安交通大学闫理贺教授为本文通讯作者（Adv Funct Materials 2023, 2310312. https://doi.org/10.1002/adfm.202310312）

转自：“有机钙钛矿光电前沿”微信公众号

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