液体超润滑材料在人工关节、机械加工等领域具有广泛的应用前景。通过引入添加剂（如碳点，CDs）策略被认为是提高液体润滑材料摩擦特性和承载能力的有效方法之一。然而，通过该方法为电解液润滑材料（如类离子液体，ILAs）同时赋予高承载能力和超润滑性仍具有挑战性。

针对该问题，我们以CDs作为竞争配体操纵子，调节ILAs的团簇尺寸分布，合成了兼具超润滑性和超高承载能力的CDs/ILAs（达705 MPa，目前报道的CDs润滑材料的最高值）。CDs上的含氧官能团与原始H键供体之间的竞争形成了非等尺寸团簇，并增大了它们之间的非对称接触概率，从而降低了界面剪切阻力，实现了以流体动压机理主导的超润滑性；同时，其中的CDs传递了法向载荷。该研究从团簇间相互作用的角度，为设计高性能的ILAs-基液体超润滑材料提供了新视角。

相关研究成果发表于《先进功能材料》（Advanced Functional Materials）上。江苏大学梁红玉副研究员和硕士生刘满强为论文共同第一作者；卜永锋副研究员和任旭东教授为通讯作者。

1、CDs/ILAs的制备及表征。ILAs的形成是通过液相物种间的弱相互作用（如HO··H和OH··Cl的H键）以及离子间的库仑相互作用实现的。CDs表面存在多种含氧官能团。这些带有H的含氧官能团不仅能提高亲水性，还能作为配体或供体与ILAs相互作用。

图1. ILAs和CDs的制备及结构、成分表征

2、CDs0.9/ILA1:8中氢键相互作用及团簇尺寸分布研究。CDs和Gly之间通过CDs0.9/ILA1:8中含氧官能团之间的H键形成竞争配体关系。引入CDs后，CDs0.9/ILA1:8中物种的粒度分布（PSD）扩展到0.5-274.0 μm（对应的PSD1和Span1分别高达74.6 μm和4.0），远高于单个CDs的粒度分布。表征表明，CDs0.9/ILA1:8中团簇尺寸的扩大是由于CDs之间及其与Gly之间的氢键竞争造成的。

图2. CDs0.9/ILA1:8的氢键相互作用和团簇尺寸分布

3、CDs/ILA1:8的摩擦学和流变学特性研究。CDs0.9/ILA1:8可实现长达120分钟的稳定超润滑，对应的接触压力为705 MPa。CDs0.9/ILA1:8的λ值为5.88，远大于3，表明其以流体动压润滑机制为主，避免了摩擦副的直接接触，具有高承载和低磨损的优点。

图3. CDs/ILA1:8的摩擦学和流变学表征

4、CDs0.9/ILA1:8的抗磨损性能。使用CDs0.9/ILA1:8时，摩擦副表面几乎没有磨痕，磨斑直径也明显小于ILA1:8。Ch+与竞争配体CDs协同，在SiO2圆盘的磨损表面产生强吸附作用。此外，摩擦化学反应形成的亲水性硅酸/硅酸盐层对摩擦副也有保护作用。

图4. CDs0.9/ILA1:8超润滑试验后摩擦副的表面分析

5、CDs0.9/ILA1:8的超润滑机制。CDs有效调节ILAs中阴阳离子之间的库仑相互作用、粘度，扩展系统的团簇尺寸分布（即跨度），从而增加非等尺寸固/液或固/液耦合团簇之间的非对称接触概率，降低了界面剪切阻力，实现了以流体动压润滑主导的液体超润滑。

图5. CDs0.9/ILA1:8的超润滑机制示意图

本文首次提出了一种以CDs为竞争配体操纵子，构建具有实用价值的高承载ILAs基超润滑材料。从配体竞争、团簇分布及非等尺寸团簇间非对称接触概率等角度来理解流体动压膜内剪切阻力的减小和承载机制。该研究为设计绿色、高性能的ILAs-基液体超润滑材料提供了新视角。

参考文献：

Hongyu Liang, Manqiang Liu, Tianqiang Yin, Shijing Zou, Xiaojie Xia, Xijun Hua, Yonghong Fu, Junyan Zhang, Yongfeng Bu*, Xudong Ren*, Carbon Dots as Ligand Operons to Expand Cluster Size Distribution for High Load-bearing Liquid Superlubricity, Advanced Functional Materials, 2024, 2311600

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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