凝胶聚合物电解质（GPE）激发了开发高性能准固态锂硫（Li-S）电池的热情，但非极性硫阴极与极性GPE之间的不相容性限制了其进一步发展。通过将非极性硫阴极更换为极性有机硫阴极来改变极性，有望改善阴极-电解质界面的兼容性。

近日，大连理工大学胡方圆教授受"相似相容"策略的启发，开发了一种乙烯基封端的超支化聚合物网络（PEI-GMA），作为有机硫聚合物阴极（G/PEI-GMA@S）和GPE的骨架结构，从而构建了强大的阴极-电解质界面。研究显示，高界面相容性有助于加速电子/离子传导，从而实现优异的转移动力学，并构建稳定的准固态Li-S电池。结果，电池的内阻显著降低了60%，经过400次循环后，电池容量保持率为91%，每次循环的平均衰减率低至0.022%。同时，这种无需设计多种材料即可同时优化正极和电解质的策略使Li-S电池在实际应用中更具竞争力。这项研究强调了调节相关极性对于构建强大的阴极-电解质界面的重要性，为先进Li-S电池的电极和电解质设计提供了指导原则。

文章要点：

1. 这项工作根据"相似相容"的设计思路，通过同一种聚合物同时设计出一种独特的热引发原位聚合GPE和有机硫聚合物正极，并将它们配对，开发出一种强大的具有阴极-电解质界面的准固态Li-S电池。

2. 这种PEI-GMA聚合物由高活性聚乙烯亚胺（PEI）和含乙烯基的甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）合成，后者富含各种官能团，如氨基、酯基和羟基。得益于乙烯基的多反应性，PEI-GMA不仅可以通过自由基聚合形成超耐久的网状凝胶聚合物，还可以通过反硫化与硫直接共聚。这意味着阴极和电解质的电化学性能可以同时得到优化，而无需额外的材料设计，从而大大提高了实际应用中的竞争力。

3. 此外，由于含有羟基（-OH）和含氮官能团（-NH-、-NH2），PEI-GMA GPE与有机硫聚合物阴极（G/PEI-GMA@S）之间存在很强的氢键作用。此外，PEI-GMA GPE还能在锂负极表面形成稳定的固体电解质界面（SEI）层，从而促进Li+的扩散，提高电化学稳定性。

4. 正如预期的那样，G/PEI-GMA@S和PEI-GMA GPE的协同作用可在0.5 C下循环400次后实现91%的容量保持率，这在准固态Li-S电池中是一种出色的性能。

图1 材料表征

图2 半电池性能

图3 准固态Li-S电池性能

图4 原位EIS阻抗研究

原文链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202302688

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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