隔膜作为提高锂离子电池（LIBs）性能的一种手段，在学术研究和工业生产中都变得越来越重要，尤其是在高倍率情况下。然而，快速充放电过程会产生局部热量积累，从而加快Li+的局部反应速度，形成锂枝晶。由于热稳定性较差，商用聚烯烃隔膜无法解决上述问题。

近日，哈尔滨工业大学何伟东教授提出了一种核壳结构，通过粘附聚多巴胺（PDA）包裹的碳纳米管（CNT）来增强聚偏二氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）基体。研究显示，带有PDA的核壳三维结构避免了导电碳纳米管造成的短路，同时，通过有限元分析验证，碳纳米管可作为分散局部热源的有效散热器。因此，复合隔膜使锂离子电池实现了高锂离子传导率（0.49×10-3S cm-1）和锂离子转移数（0.74），从而在5C下循环800次后实现了87.35%的高容量保持率。特别是，相场模拟显示，复合隔膜避免了因局部热量积累而导致的锂枝晶的剧烈生长，这一点得到了安全证实。总之，这项工作为制备用于高倍率和安全锂离子电池的核壳纳米管复合隔膜提供了一种前景广阔的方法。

文章要点：

1. 这项工作通过在PVDF-HFP基质中引入聚多巴胺（PDA）修饰的CNT，提出了一种复合电池隔膜。

2. 通过多巴胺的自聚合，产生具有粘附性能的PDA，并粘附在CNT表面，形成具有核壳结构的无机-有机纳米管（命名为CNT@PDA）。核壳纳米管避免了CNT的导电性造成的短路风险，并保留了PDA表面的亲水性。

3. 此外，所获得的3D纳米管结构隔膜提供了良好的润湿性和高拉伸强度，这导致了低界面电阻和高Li+导电性，进一步有助于获得优异的倍率容量和高安全性。

4. 值得注意的是CNT@PDA/PVDF-HFP复合隔膜分散了局部热源，避免了局部热量积聚引起的锂枝晶的剧烈生长，从而进一步提高了LIBs的安全性。

图1 CNT@PDA/PVDF-HFP复合隔膜的设计和模型

图2 CNT@PDA/PVDF-HFP复合隔膜的表征

图3 电化学性能研究

图4 基于各种隔膜的锂沉积行为

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202308929

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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