超薄和超强韧的凝胶聚合物电解质（GPEs）是耐用、安全和高能量密度固态锂金属电池（SSLMBs）的关键技术，但却极具挑战性。然而，均匀性和连续性有限的GPE表现出不均匀的Li+流量分布，这会导致不均匀的沉积。

近日，上海交通大学黄兴溢教授、清华大学王定胜副教授提出了一种纤维图案化策略，用于开发和设计具有高离子传导性（～0.4 mS cm-1）和卓越的机械韧性（～613%）的超薄（16 μm）纤维状GPEs，以用于耐用和安全的SSLMBs。研究显示，特殊的图案化结构提供了快速的Li+传输通道，并对传统基于LiPF6的碳酸酯电解液的溶剂化结构进行了调整，实现了快速的离子传输动力学和均匀的Li+流量，并提高了对锂负极的稳定性，从而实现了对称电池在1.0 mA cm-2、1.0 mAh cm-2下超过3000小时的超长锂沉积/剥离。此外，具有10.58 mg cm-2高负载磷酸铁锂的SSLMBs在截止电压为4.2 V（100% DOD）时，在1.0 C下实现了超过1570次循环的超长稳定循环寿命，容量保持率为92.5%，并在5.0 C下具有129.8 mAh g-1的出色倍率容量。

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文章要点：

1. 这项工作提出了一种通过近场电纺开发和工程化纤维状GPEs的纤维图案化策略，以促进和诱导聚合物纤维的有序和排列聚集，从而开发综合性能优异的纤维状GPEs，以用于耐用和安全的SSLMBs。

2. 受益于GPEs图案引导的排列结构，与随机分布的GPEs相比，它们可以有效地均化Li+流量并提供高效的Li+传输通道。其中PVDF的高介电常数和塑性变形特性可以溶解锂盐，以实现高离子传导率，并提供优异的机械强度和高热稳定性。因此，所获得的超薄GPEs（16μm）同时表现出高离子传导性（~ 0.4 mS cm- 1）和卓越的机械韧性特性（~ 613 %）。

3. 同时，GPEs中的FSI-阴离子与第一溶剂化壳中的Li+离子协调，并进一步沿聚合物链和图案孔隙传输，从而获得更高的离子传导率，并形成无机物丰富的（LiF和Li3PO4）SEI薄膜。

4. 因此，所获得的具有高负载正极（LiFePO4，10.58 mg cm-2）的SSLMBs在1.0 C时表现出1570次循环的稳定循环性能，容量保持率为92.5%，并在有限锂源和55℃的高温下分别提供了400次和300次的循环稳定性，显示出实现耐用和安全SSLMBs的巨大潜力。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202303460

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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