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  • 厦门大学黄小青教授团队同时上线JACS和Chem. Rev.综述

    阅读: 2023/7/11 15:06:04

    JCAS: 高选择性合成单斜相铂碲Nanotrepang直接催化甲酸氧化https://doi.org/10.1021/jacs.3c03317

    第一作者:董程远 博士

    通讯作者:卜令正副教授、 刘伟教授、 黄小青教授

    通讯单位:厦门大学 、南京理工大学

    01

    本文要点

    在直接甲酸燃料电池(DFAFC)介质中设计具有优异膜电极组件(MEA)性能的高效甲酸氧化反应(FAOR)催化剂是一项重要而又具有挑战性的工作。

    1.报告了单斜相铂碲纳米跃层(m-PtTe NT)可用作具有理想直接反应途径的高活性、选择性和稳定性的甲酸氧化反应催化剂。m-PtTe NT的比活度和质量活度分别为6.78 mA cm-2和3.2 A mgPt-1,分别是商用Pt/C、斜方体相Pt2Te3 NT(r-Pt2Te3 NT)和三方相PtTe2 NT(t-PtTe2 NT)的35.7/22.9倍、2.8/2.6倍和3.9/2.9倍。

    2.同时,m-PtTe NT可以实现最高的直接FAOR途径反应倾向和对有毒CO中间体的最佳耐受性。更重要的是,即使在单电池介质中,m-PtTe NT也能显示出比商用Pt/C更高的MEA功率密度(171.4 mW cm-2)和稳定性(5660 s后电压损失为53.2%),这表明m-PtTe NT在运行DFAFC器件中具有巨大的潜力。

    3.原位傅立叶变换红外光谱和X射线光电子能谱共同证明了m-PtTe NT独特的纳米结构能够有效优化脱氢步骤,抑制CO中间体的吸附,促进有害CO中间体的氧化,从而实现FAOR活性、耐中毒性和稳定性的大幅提高。

    4.密度泛函理论计算进一步表明,与r-Pt2Te3 NT和t-PtTe2 NT相比,直接途径对m-PtTe NT最为有利。m-PtTe NT产生CO的活化能较高,与CO的结合力相对较弱,因此对CO的耐受性更好。

    5.这项工作通过相工程策略实现了用于DFAFCs的先进铂基阳极催化剂的优异FAOR和MEA性能。

    图1. m-PtTe NT的形态和结构特征。

    图 2. r-Pt2Te3 NT和t-PtTe2 NT的结构和组成特征。

    图3. m-PtTe NT/C的FAOR和MEA性能评估。

    图 4. 不同催化剂的XPS和原位傅立叶变换红外分析。

    图 5. m-PtTe NT、r-Pt2Te3 NT和t-PtTe2 NT的DFT计算结果。

    二、Chem. Rev.:具有非常规相的多组分金属纳米材料的应变和表面工程

    https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00252

    第一作者:姚青 博士

    通讯作者:黄小青 教授

    通讯单位:厦门大学

    02

    本文要点

    由于独特的晶体结构和丰富的结构效应,具有非常规相的多组分金属纳米材料在电化学储能和能量转换方面显示出广阔的前景。

    1.强调了这些新型纳米材料在应变和表面工程方面的进展。

    2.首先简要介绍了这些材料的结构构型,其基础是各组分之间的相互作用类型。

    3.接着,讨论了应变的基本原理、非常规相金属纳米材料中的应变效应及其形成机制。

    4.然后,从形貌控制、结晶度控制、表面改性和表面重构等方面展示了这些多组分金属纳米材料的表面工程研究进展。

    5.此外,还介绍了应变和表面工程非常规纳米材料主要在电催化方面的应用,除了催化性能外,还强调了结构-性能的相关性。

    6.最后,展望了这一前景广阔的领域所面临的挑战和机遇。

    转自:“我要做科研”微信公众号

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