文献信息

题目：Dual-network polyacrylamide/carboxymethyl chitosan-grafted-polyaniline conductive hydrogels for wearable strain sensors

可穿戴应变传感器用双网聚丙烯酰胺/羧甲基壳聚糖接枝聚苯胺导电水凝胶

期刊：Carbohydrate Polymers

IF：11.2

DOI：10.1016/j.carbpol.2022.119848

日期：8 July 2022

作者信息

作者：Haodong Zhang, Hao Shen, Jianan Lan, Hao Wu, Lujie Wang, Jinping Zhou*

Jinping Zhou: Hubei Engineering Center of Natural Polymers-based Medical Materials, Key Laboratory of Biomedical Polymers of Ministry of Education, Department of Chemistry, Wuhan University, Wuhan 430072, China

主要内容

导电性、可穿戴性和柔性水凝胶传感器被认为在人体运动检测和生理信号监测中具有很好的应用前景。但是，在新一代智能设备中，如何将多种功能集成到一种材料中仍然是一个难题。本文将化学交联的聚丙烯酰胺(PAM)与物理交联的羧甲基壳聚糖接枝聚苯胺(CMCS-g-PANI)/Ag+网络结合，制备了离子/电子双导电水凝胶。该双网状水凝胶具有高拉伸性、可重复黏附性、抗菌活性和生物相容性。它还具有高灵敏度和稳定的电气性能的可穿戴应变传感器。此外，我们组装了一个基于化学能转换为电能的自供电应变传感器。它可以在没有外部电源的情况下进行人体运动检测。这项工作为开发具有优异机械和电子性能的多功能水凝胶提供了一条途径，可用于可穿戴电子设备。

结果与讨论

2023 SUMMARY

PART/1

我们采用一锅法制备PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶。PAM和CMCS-g-PANI/Ag+的双重网络可以增强水凝胶的力学性能(如拉伸性、可恢复性和粘附性)。通过FTIR和XPS表征，证明了DN水凝胶网络内部存在多种动态相互作用。Ag+离子的存在对DN水凝胶表现出了一些性能，如形成CMCS-g-PANI的动态交联，提高了力学性能，提高了离子电导率，赋予了抗菌活性。在相同离子强度下评估pH对水凝胶膨胀行为的影响。水凝胶的ESR显著依赖于溶液的pH值。在pH = 1时，水凝胶发生轻微收缩，说明酸性溶液中的羧基发生了质子化。在酸性条件下，水凝胶通过氢键形成更致密的结构，ESR降低。

PART/2

PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶具有优异的拉伸性和高韧性。DN水凝胶可轻松拉伸10倍。去除外力后，水凝胶可以恢复到初始形状。通过一系列的拉伸和压缩试验来研究水凝胶的力学性能。当CMCS-g-PANI浓度从0 wt%增加到4 wt%时，断裂应力和应变显著增加，当CMCS-g-PANI浓度进一步增加到5 wt%时，由于多重相互作用的过量交联，断裂应变略有下降。采用不同菌株对PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶进行循环加载和卸载试验。采用不同菌株对PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶进行循环加载和卸载试验。表明在第一个网络的非共价键被破坏后，可以形成均匀的结构。PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶具有良好的能量耗散和抗疲劳性能。

PART/3

PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶对各种基材(如纸、玻璃、塑料、橡胶和金属)具有强、持久和可重复的粘附性可能的粘附机制是聚合物链上存在大量羟基、羧基和酰胺基团。通过搭接剪切拉伸试验量化水凝胶与各种基材的粘附强度。玻璃表面的水凝胶在基材之间的粘附强度最高(~22.6 kPa)，这可能是由于水凝胶与玻璃之间存在大量的氢键。此外，由于水凝胶与底物之间存在可逆的物理相互作用，这种强粘附还具有可重复性和耐久性，经过三个循环后，PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶的粘附强度略有下降，这是由于每次循环后水凝胶表面都会受到损伤。

PART/4

PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶可以通过串联电路、并联电路和串并联电路等多种方式连接来点亮LED灯泡。此外，还测试了单极双掷开关，通过改变水凝胶开关点亮LED灯泡，表明DN水凝胶可以同时作为电线和开关。不同浓度Ag+的PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶的电导率。LED灯泡在拉伸过程中显着变暗，然后在去除施加的应变后迅速变亮，这表明水凝胶的电阻R与应变相关。涂有水凝胶的人的手指可以进行智能手机的操作，从而拨打电话。此外，水凝胶可以包裹在铅笔中，作为触屏笔在智能手机中书写“WHU”。这证明了PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶在电子皮肤、人工智能和可穿戴电子设备中的潜在应用。

PART/5

将水凝胶制成的可穿戴应变传感器附着在人体上，用于检测人体运动。基于PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶的应变传感器具有较高的电稳定性。其他关节(如手腕和膝盖)的弯曲运动也可以被清晰地检测到。除了这些大的动作，应变传感器还可以识别细微的人体动作，如说话、吞咽甚至脉搏跳动。将水凝胶贴在志愿者喉咙处轻微运动的ΔR/ R0。吞咽和说话引起的肌肉运动可以被区分出来。应变传感器可以准确、及时地检测人体脉搏跳动，在个人健康监测方面具有潜在的应用前景。此外，我们用摩尔斯电码轻敲DN水凝胶输入“WHU”，证明了其在压力传感器中的潜在应用。将应变传感器用两层VHB薄膜封装，并在上面一层薄膜上书写文字。由于笔迹具有独特的移动速度、力度和顺序，随个人而变化，因此对于简单的笔迹，给出了独特的ΔR/R0。即使是同一个单词“whu”由两个人书写，也可以清晰地分辨出ΔR/R0，这证实了它有望在防伪方面有应用。

PART/6

原电池由PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶、锌、铜箔分别作为电解液、阳极、阴极组装而成。电子通过水凝胶不间断地从阳极转移到阴极。通过将化学能转化为电能，制备的水凝胶电池开路电压为0.846 V。随着手指弯曲角度的增加，传感器电压同时从0.846 V变化到0.873 V。在连续的循环试验中，自供电应变传感器在受压、弯曲或拉伸时，其电压与变化完全一致，证实了其高稳定性。

总结

综上所述，我们采用一锅自由基聚合法制备了多功能PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶。由于共价和多重动态配位交联，PAM/CMCS-g-PANI/Ag DN水凝胶具有高拉伸性能(~ 1100%)、可修复性、可重复自粘性能(~22.6 kPa)和良好的生物相容性。此外，银离子的引入使得水凝胶对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌具有良好的抗菌活性，并且具有较高的电导率(0.45 mS/cm)。

值得注意的是，该水凝胶具有离子/电子双传导的优势，具有应变/压力传感器的高灵敏度(GF = 6.43)，耐用性(300次循环)，可以精确监测和区分人体运动，包括大的(关节弯曲运动)和细微的人体运动(说话、吞咽、写作和脉搏跳动)。此外，将水凝胶与原电池结构相结合，获得了一种无需外部电源即可使用的自供电传感器，推动了便携式可穿戴应变传感器的发展。总之，所有这些不同的应用可以为开发可穿戴电子设备开辟一条新的途径。

转自：“科研一席话”微信公众号

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